Bol znepokojený vzrastajúcou chudobou, nezamestnanosťou a nespravodlivosťou. Štúdium a sociálne angažovanie spojené s modlitbou mu pomohli uvedomiť si, že najhlbšou príčinou nespravodlivosti je odchod početnej skupiny ľudí od Cirkvi a zvlášť pohŕdanie láskou Ježiša Krista. Očarený pravdou o blízkosti Boha túžil odpovedať na to osobitným spojením s Ježišovým Srdcom a preto sa rozhodol realizovať Jeho kráľovstvo v dušiach a spoločnosti. Inšpirovaný Duchom Svätým založil v roku 1878 Rehoľu Kňazov Najsvätejšieho Srdca Ježišovho, ktorá má špiritualitu sústredenú na Eucharistiu – neustále prítomného Ježiša Krista. V spojení s Eucharistiou odporúča členom Rehole poklonu v duchu vynahrádzania v láske za hriechy ľudí, zvlášť osôb zasvätených Bohu.

     Okrem toho sa chcel zúčastniť v pastorácii vo vlasti a na misiách. Každodenná Eucharistia a adorácia, vysluhované v duchu lásky a vynahrádzania, sú ozajstnou službou Cirkvi. Od svojich duchovných synov žiada, aby v živote a skutkoch boli „prorokmi lásky i hlásateľmi zjednotenia ľudí i sveta v Kristovi“.

     „Keď sa budeme veľa modliť, vtedy tiež veľa spravíme“ – hovorieval. Jeho nadšenie vyplývalo z hlbokého prežívania viery, ktorú posilňoval eucharistickým kultom. Pre otca Dehona spoločnosť tvorí prirodzený základ kráľovstva Srdca Ježišovho, ktorému chcel odovzdať seba a svoju rehoľu. Vedel, že spoločnosť sa nemôže vrátiť ku Kristovi len vlastnými silami. Preto s veľkou horlivosťou hlásal heslo pápeža Leva XIII., že treba ísť k ľuďom a nečakať, kým sa nimi opätovne naplnia kostoly. Vedel, že ak chceme prísť k ľuďom, najprv treba ísť k Ježišovmu Srdcu. Bol presvedčený o tom, že ozajstný kult k Božskému Srdcu obnoví Cirkev, lebo jeho hlboké prežívanie učí človeka nezištnej láske k blížnemu a pomáha vytvoriť syntézu medzi láskou k Bohu a službou človekovi. P. Dehon bol nielen veľkým ctiteľom a apoštolom Božského Srdca. Bol zároveň veľkým apoštolom sociálnej vedy Cirkvi i hlásateľom civilizácie lásky. Preto jeho poslanie je stále aktuálne. Zakladateľ Dehonianov pochopil, že človek, ktorému pomáha Ježišovo Srdce, môže meniť históriu a budovať novú spoločnosť.

      Zomrel 12. augusta roku 1925 v rehoľnom dome v Bruseli. Do konca svojich dní vykonával funkciu generálneho predstaveného Rehole. Katolícka Cirkev oficiálne potvrdila svätosť života P. Leva Jána Dehona. Božia pomoc a obrovská námaha viacerých ľudí spôsobili, že tento nepochybne veľký a významný človek – rehoľný kňaz bude v budúcnosti blahorečený. Je to dôvod veľkej radosti pre všetkých členov Rehole a zároveň pre celý zástup laikov, ktorí žijú jeho charizmou a patria do Dehoniánskej rodiny laikov. Dnes, po vyše 125 rokoch od založenia rehole, Dehoniáni naďalej v duchu „lásky a vynahrádzania Božskému Srdcu“ slúžia ľuďom na celom svete.